Սովորել է ծննդավայրի Մեսրոպյան վարժարանում, աշակերտել Հովհաննես Վանանդեցուն։ 1825 թվականին տեղափոխվել է Էջմիածին, ուսումը շարունակել Գևորգյան ճեմարանում (Խաչատուր Աբովյանի հետ)։ Եղել է կաթողիկոսի ատենադպիրը։ 1848 թվականին հրավիրվել է Մոսկվա, կրոնի պատմություն և հայոց լեզու դասավանդել Լազարյան ճեմարանում։ Այստեղ, 1858-1862 թվականներին, որդու՝ Զարմայր Մսերյանի հետ հրատարակել է «Ճռաքաղ»-ը, իսկ 1861-1864 թվականներին՝ «Համբավաբեր Ռուսիո» կիսամսյա թերթը[2][3]։ Այս պարբերականներում Մսերյանը տպագրել է կրոնաաստվածաբանական բնույթի հոդվածներ («Թէոդորոսի միայնակեցի գովեստի սուրբ աստուածածին», «Քրիստոսի թուականն»), գրաբար բանաստեղծություններ ու պոեմներ («Պարոյր պսակեալ», «Օթևանք դիւցազանց հայոց»), պահպանողական դիրքերից քննել հայ ժողովրդի ապագան։ Գաղափարների համար նրան խիստ քննադատել են Նալբանդյանը և Ա․ Նազարյանը։ «Խմբագիր չափածո բանից» (1864) ժողովածուում Մսերյանը խորը գրաբարով գովերգել է պատմական Հայաստանն ու Աստվածաշնչի զանազան դրվագներ։ Ուշագրավ է «Յիշատակարան կենաց և գործոց մեծանուն Պայագատաց Լազարետն տոհմի» (1856) մատենագիտական-պատմաբանական աշխատությունը, որը Լազարյանների տոհմածառի գործունեությունը պատմական քննության ենթարկելու առաջին փորձն է։ Մսերյանին որպես մատենագրի է ներկայացնում «Պատմութիւն կաթողիկոսաց Էջմիածնի ի Սիմէօնէ մինչ ցՅոհաննէս» (1876) գործը։ Կրոնադավանաբանական բնույթի են «Հաւատապատում, կամ այն է մանր ումունք քրիստոնեական հաւատոյ․․․» (1850) երկհատոր մենագրությունը, «Հրահանգ քրիստոնեական հաւատոյ» (1850) և «Մանր ուսմունք ազգային եկեղեցական պատմության․․․» (1874) դասագրքերը։ Նրա որոշ ուսումնասիրություններ («Միրզայան պեյ, պատմություն վարուց նորա») և նամակներ (Խաչատուր Աբովյանին, Հարություն Ալամդարյանին) ետմահու տպագրվել են կնոջ՝ Սոփիա Մսերյանի հրատարակած «Փարոս Հայաստանի» (1879-1881) հանդեսում։
Այս հոդվածի կամ նրա բաժնի որոշակի հատվածի սկզբնական կամ ներկայիս տարբերակը վերցված է Քրիեյթիվ Քոմմոնս Նշում–Համանման տարածում 3.0 (Creative Commons BY-SA 3.0) ազատ թույլատրագրով թողարկված Հայկական սովետական հանրագիտարանից (հ․ 8, էջ 61)։